È nota per il ruolo di Chelsea Lutz nel film horror del 2005 Amityville Horror e per quello di Alicia Milstone nel film-remake horror The Eye con Jessica Alba. Il successo arriva nel 2010 quando interpreta Hit-Girl in Kick-Ass e Abby nel remake statunitense dell’horror svedese di Tomas Alfredson Lasciami entrare, diretto da Matt Reeves. Ha dimostrato di sapersi reinventare anche in altri generi, come in Hugo Cabret di Martin Scorsese.
Nata in Georgia, Chloë è figlia di Teri, un’infermiera, e McCoy, chirurgo plastico. Ha quattro fratelli maggiori, Brandon, Trevor, Colin, e Ethan, e descrive la sua famiglia come «molto cristiana». Il fratello Trevor è anche il suo manager. Nel 2002 si sposta a New York con la madre e il fratello maggiore Trevor che è stato accettato in una scuola di arti dello spettacolo; osservando il fratello recitare in una commedia scopre il suo interesse per il teatro. La sua carriera di attrice inizia quando la famiglia si trasferisce a Los Angeles nel 2003.
Il suo primo ruolo a Hollywood è in due episodi della serie The Guardian, mentre la sua prima parte in un film è quella di Molly in Heart of the Beholder. Con la sua seconda interpretazione in un film per il grande schermo del 2005, il remake di Amityville Horror, raggiunge la fama; la sua performance nel ruolo di Chelsea Lutz le fa anche guadagnare una nomination per il Young Artist Award. Appare poi come guest star in alcune serie televisive tra cui My Name Is Earl e Desperate Housewives. Nel 2006 riceve un ruolo nel film FBI: Operazione tata. Si dedica anche al doppiaggio prestando la sua voce al personaggio di Darby nel cartone animato di I miei amici Tigro e Pooh.
Nell’ottobre del 2009 viene scelta come protagonista di Blood Story di Matt Reeves, remake statunitense del film svedese Lasciami entrare. Nel 2010 partecipa al film Kick-Ass nel ruolo di “Hit Girl”. Tra il 2010 e il 2012 ha vinto diversi premi, tra cui due Young Artist Award. Nel 2011 recita nel ruolo di Isabelle in Hugo Cabret di Martin Scorsese, con Asa Butterfield e nel 2012 recita nel film Dark Shadows di Tim Burton, dove interpreta la giovane Carolyn Stoddard, al fianco di Johnny Depp, Eva Green, Michelle Pfeiffer, Jonny Lee Miller e Helena Bonham Carter.
Nel 2013 riprende il ruolo di Hit-Girl in Kick Ass 2 e interpreta Carrie White in Lo sguardo di Satana – Carrie, mentre nel 2014 è protagonista in Laggies e Resta anche domani. Nello stesso anno recita nel film The Equalizer – Il vendicatore, accanto a Denzel Washington. Nel 2015 ha un ruolo in Dark Places – Nei luoghi oscuri, poi l’anno dopo è protagonista de La quinta onda, tratto dall’omonimo romanzo, e ha un ruolo in Cattivi vicini 2.